Para o interior da Casa de Serralves, contribuíram alguns dos mais importantes nomes europeus da área do desenho de mobiliário: Ruhlmann, René Lalique (1880−1945), Edgar Brandt (1880−1960), Ivan da Silva Bruhns (1881−1980), Jules Leleu (1883−1961), Jean Perzel (1892−1986) e Raymond Subes (1893−1970).

Carlos Alberto e a sua mulher Blanche Daubin instalar-se-iam na Casa em 1944, habitando-a contudo durante poucos anos. Em 1955, a propriedade foi vendida a Delfim Ferreira (1888−1960), sob condição de que a propriedade não fosse objeto de qualquer transformação. O compromisso foi inteiramente respeitado. Grande parte da mobília foi vendida em leilões, encontrando-se hoje dispersa.